2024全国科技活动周系列活动-实验室成果展示

 实验室创新科技成果展示

1、 马杰教授团：FeOCl/MXene软/硬界面构建及电化学原位解析氯离子存储/脱除水净化机制

水中高浓度的氯离子严重威胁到人类健康和生态环境，电化学技术通过外加电场可以实现高效绿色的离子捕获和分离。层状结构材料氧基氯化铁（FeOCl）凭借丰富的活性位点和有效通道，被广泛认为是一种极具潜力的捕氯阳极材料。然而，FeOCl在吸氯/脱氯过程中严重的空间位移导致其在实际运行中容易碎裂和粉化，进而造成容量迅速衰减。因此，采取有效策略来缓冲FeOCl的过度结构损伤对推动其在真实水处理场景中的应用具有重要意义。

本研究提出一种软/硬界面构建组装策略，通过静电自组装对FeOCl进行机械异质结构界面设计从而有效修复其结构损伤。原位电化学原子力显微镜结果证实了这一策略的显著效果，Ti3C2Tx作为FeOCl的保护“服”，构建导电网络和柔性缓冲层，改善了FeOCl(硬)与MXene(软)的界面粘附，避免了FeOCl的分解敏感性，从而减轻FeOCl在Cl-插/脱插过程中的膨胀/收缩。该研究首次通过原位技术对FeOCl材料在捕氯过程中的结构变化进行了深入剖析，揭示了FeOCl在电化学捕氯中基于Fe2+/Fe3+的可逆拓扑化学转化的存储机理，也为缓解电极体积膨胀难题提供普适性的策略和方法。

2、 凌岚教授团队提出了一种全新的有机污染物降解策略净化水体中抗生素等有机污染物

水体安全直接关乎公众健康，日益受到广泛关注。光催化分子氧活化技术能在太阳光作用下产生电子和空穴，并将氧气活化为具有高污染物氧化能力的活性氧物种（如羟基自由基、超氧自由基），从而能解决水体中抗生素等有机污染物的净化问题。一方面减少光生电子-空穴对之间的相互纠缠，另一方面抑制电子和空穴在传输过程中的再复合，能显著提升光催化分子氧活化过程中的自由基产率，从而提升水体有机污染物的净化效率。

凌岚教授团队以碳氮材料作为研究模板，通过在该材料中同时引入氰基和钠，制得具有高电子-空穴分离能力的新型材料。研究发现，氰基的引入能吸引光生空穴，从而降低了光生电子-空穴对之间的相互纽带。在氰基和钠的协同作用下，电子能快速迁移至反应位点附近。钠的加入使碳氮材料能捕获这些迁移中的电子，用于后续的氧气活化反应，从而极大程度抑制电子和空穴的复合过程。基于上述优势，这一新型材料展现出了97.6%的自由基选择性，对抗生素、塑化剂、农药等污染物均具有良好的去除能力

该研究对电子和空穴的分离路径及其迁移过程进行了详细解析，提出了一种巧妙的材料改性策略，通过同步调控电子和空穴间的相互作用，以及两者的复合过程，显著提升了碳氮材料的自由基选择性，从而增强了水体中有机污染物的降解效率。研究突出了分子氧活化选择性在环境治理方面的重要作用，提供了一种全新的污染物控制思路，解决了传统水处理过程中污染物去除率低的难题。

3、 王颖教授团队通过局域氧富集策略助力电芬顿水处理技术节能降耗

水中有机污染物严重威胁着人体健康和生态环境。电芬顿技术通过电还原天然氧气产生强氧化性活性氧物种，从而降解水中各种有机污染物，无需投加化学药剂且有望使用可再生能源，在有机废水处理领域展现出巨大的应用前景。然而，由于水中氧气溶解度低且扩散慢，限制了电芬顿技术的处理效率。虽然采用曝气方法可提高氧气供应，但这种方法导致超过75%的电能被曝气消耗，且仅有不到1%的氧气被有效利用。如何提高电芬顿过程的氧气利用率，成为降低能耗的关键问题。通过氧气高效富集，极大提升了氧气利用率，从而大幅降低能耗，这为开发高效低耗的电芬顿水处理技术提供了简单有效的创新策略。受鱼鳃呼吸过程启发，团队提出了“局域氧富集（LOC）”策略，构筑了具有氧气富集效应的阴极，并结合原位电化学表征技术和理论计算方法揭示了局域氧富集机制。与传统电极附近的“简单氧扩散（SOD）”过程不同，电极可直接从本体溶液中持续不断地提取溶解氧到电化学反应界面，从而减少甚至消除曝气需求，氧气利用率提升了11倍以上，电芬顿过程的能耗下降了65%以上。技术经济分析和连续流实验表明，所提出的“局域氧富集”方法是一种简单、有效的创新策略，为高效节能的电芬顿水处理技术开发提供了新的思路。

4、 盛闻超教授团队在碱性氢气氧化反应非贵金属电催化剂稳定性方面取得新突破

镍基氢气氧化反应（Hydrogen oxidation reaction，HOR）电催化剂是阴离子交换膜燃料电池（Anion exchange membrane fuel cells，AEMFCs）极具发展前景的阳极催化剂材料，但较低的活性和稳定性限制了进一步发展。该研究报道了一种TiO₂负载型Ni₄Mo非贵金属HOR催化剂（Ni4Mo/TiO₂）。该催化剂在碱性电解质中HOR质量活性为10.1±0.9 A g⁻¹Ni，且在1.2 V阳极过电位下保持催化活性。Ni₄Mo/TiO₂阳极AEMFC能够达到520 mW cm⁻²的峰值功率密度，在400mAcm⁻²大电流密度下持续运行近100小时。Ni4Mo/TiO₂突出的HOR活性和稳定性源于TiO₂载体向Ni的有效电荷转移所引起的d带中心下移，减弱表面含氧物质吸附强度。Ni₄Mo/TiO₂在半电池和AEMFC单电池测试中都具有目前非贵金属材料HOR稳定性的最高纪录，为高效稳定的AEMFC阳极催化剂的设计和开发提供了新思路和实例。

该研究将NiMo氢氧化前驱体和商用TiO₂载体均匀混合后在400℃条件下H₂退火处理，制备得到负载型Ni4Mo/TiO₂催化剂。旋转圆盘电极测试表明，催化剂在90 mV过电位时HOR极限电流密度为2.23 mA cm⁻²_geo，在析氧反应发生之前（~1.4 V）有稳定的HOR电流，且在1.2 V（甚至1.4 V）高阳极过电位下8000‍ s测试时间内没有明显电流衰减。AEMFC单电池测试表明，最大功率密度可达520 mW cm⁻²，远高于未负载前Ni4Mo（188 mW cm⁻²）。三次循环放电后最大功率密度衰减仅为7%。400 mAcm₋₂大电流密度下持续运行近100小时，是迄今为止最稳定的AEMFC阳极非贵金属催化剂。该研究强调了Ni基非贵金属和TiO₂载体之间金属载体相互作用（MSI）在调控镍基电催化剂的电子结构以提升非贵金属电催化剂碱性HOR稳定性方面的重要性，并证明了Ni4Mo/TiO₂是一种高效稳定的AEMFC阳极催化剂，为AEMFC的发展奠定了基础。